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Alto Mare é uma ilha muito diferente. O estilo, a arquitetura, a localidade e até mesmo pelo que é famosa: uma cidade construída sobre a superfície da água. A beleza e os locais de Alto Mare deram-lhe o título de “A capital das águas”. Mas há algo por trás desta bela cidade... Uma lenda, relacionada aos Pokémon Irmãos Infinito, Latias e Latios. Eles protegem um tesouro, a Lágrima do Coração. O que acontecerá se ela cair em mãos erradas? É isto que Ash, Misty, Brock e Pikachu deveram impedir ...
O jovem treinador pokémon Ash Ketchum e seus amigos partem rumo à bela montanha de Greenfield, onde eles devem encontrar Unown, o mais misterioso de todos os pokémon. O motivo da busca é que Unown criou uma disputa mais instigante que qualquer outra batalha pokémon que Ash já tenha enfrentado. Mas, com a ajuda de Pikachu, seus amigos Misty e Brock e até mesmo da Equipe Rocket, Ash irá ainda ajudar a órfã Molly a se libertar das forças místicas que a mantém presa em um mundo de sonhos.